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水解酸化/AO组合工艺处理印染废水色度去除与脱氮性能(2)

返回列表发布人:tianrenhn   发布时间:2018-11-26  09:35:27

根据图 1(b)中NO2--N和NO3--N浓度变化, AO反应过程中在20 min内完成反硝化; 硝化过程中, NO3--N浓度较低, 出现明显的NO2--N积累, 亚硝化率为73.8%.由图 1(c)可知, 苯胺浓度随染料降解而增加, 因此染料及其代谢产物苯胺等可能对硝化菌活性有抑制作用, 导致NO2--N积累, 河南化工废水处理,总氮的去除率仅为34.9%.根据Singh等的研究, 水解酸化脱色率为72.3%, 可以推测理论上苯胺的生成量为3.28 mg·L-1.在虫漆酶等酶的作用下, 偶氮染料不能完全降解为苯胺, 因此测出的苯胺浓度约为1 mg·L-1.晋玉亮等的研究发现在进水苯胺浓度超过3 mg·L-1时, 活性污泥的硝化能力丧失, 且苯胺对硝化的抑制是可恢复的; 当苯胺浓度低于0.5 mg·L-1时, NH4+-N去除率可以恢复至正常水平.

  2.2 菌群分析

  水解酸化反应器中主要的门级菌群, 包括相对丰度为50.98%的拟杆菌门Bacteroidetes、15.27%的SR1、10.78%的OP11和5.57%的厚壁菌门Firmicutes[图 2(a)].厌氧染料降解工艺中,河南化工废水处理, Bacteroidetes和Firmicutes多为优势菌种, 其中Bacteroidetes可降解复杂结构偶氮染料有机物. Bacteroidetes门中的Paludibacter是一种碳水化合物发酵菌. Paludibacter是水解酸化反应器中相对丰度最高的菌种, 其丰度为39.18%[图 2(b)].这说明Paludibacter是水解酸化反应器中主要碳源代谢菌种. Firmicutes门中的Clostridia可利用乙酸、乙醇和丁酸等生成氢气, 在水解酸化反应器中相对丰度为3.75%. SR1的碱基序列与Prosthecobacter algae strain EBTL04和Prosthecobacter dejongeii strain FC1相似度为97%, OP11的碱基序列与Victivallis vadensis strain Cello相似度为87%, 但这两类菌群的作用尚不明晰.在水解酸化反应器中相对丰度前10的菌群中, 其他菌种没有研究证明具有偶氮染料降解能力, 只有Proteobacteria门中的Desulfovibrio由于含有偶氮还原酶, 可将偶氮染料降解成芳香胺类物质. Desulfovibrio在水解酸化反应器中相对丰度为2.23%, 这说明Desulfovibrio是水解酸化反应器中主要的偶氮染料降解菌.

  图 2

图 2 水解酸化和AO反应器中的菌群分布

   AO反应器中主要的门级菌群为相对丰度为54.0%的Proteobacteria、28.4%的Bacteroidetes、以及在1%~3.5%之间的OD1、Acidobacteria、SR1、Spirochaetes、Chlorobi、Chloroflexi和Verrucomicrobia. AO反应器中主要的硝化菌为Nitrospira, 相对丰度为0.28%, 是一种常见的硝化菌.本研究反硝化菌中相对丰度最高的为Rhodocyclaceae中Thauera, 相对丰度为13.35%. Thauera不仅是常见的反硝化菌, 还具有降解芳香胺类物质的能力.在NO2--N积累条件下, Thauera可成为反硝化菌中优势菌种; 这与AO反应器中出现NO2--N积累现象一致.由于AO进水为水解酸化出水, 因此含有RR2代谢产物芳香胺等物质, 河南化工废水处理,可被Thauera降解.同属于Rhodocyclaceae的Dechloromonas相对丰度为2.73%, 也是一种高效的反硝化菌. AO反应器中检测到的相对丰度较高的OD1, 其碱基序列与Lactobacillus paracollinoides strain DSM 15502和Lactobacillus collinoides strain JCM1123有95%的相似度, 因此可能具有乳酸菌Lactobacillus发酵的功能, 可将碳源降解用于反硝化.

  2.3 碳源及温度对RR2脱色的影响

  偶氮染料的降解是通过—N=N—的断裂实现的.偶氮染料作为电子受体时, 偶氮键—N=N—断裂需要4个电子, 第一步需要2个电子使偶氮键断裂为—N—N—, 第二步需要2个电子使偶氮键完全断裂.淀粉和蛋白胨等碳源作为电子供体, 在降解过程中可以提供偶氮染料降解所需电子.经过预试验发现乙酸钠作为碳源时, 染料RR2降解速率最慢, 仅为淀粉降解速率的1/3左右, 表明乙酸钠不是RR2脱色的主要碳源.以蛋白胨、淀粉和混合碳源为碳源, 在不同条件下染料RR2降解试验结果如图 3, 计算得到各条件下RR2的降解一级反应动力学参数如表 2.

  图 3

图 3 不同COD浓度和碳源种类条件下RR2浓度变化

    表 2 染料降解试验一级反应动力学拟合方程及降解速率

  在COD=400 mg·L-1、25℃条件下, 以蛋白胨为碳源时,河南化工废水处理, RR2的降解速率最快, 为3.63 mg·(L·h)-1, 其次为淀粉2.91 mg·(L·h)-1, 而混合碳源条件下最慢, 仅为2.55 mg·(L·h)-1(图 3).因此, 以蛋白胨和淀粉为单一碳源时染料RR2降解速率高于混合碳源. Rasool等研究了以乳酸、葡萄糖和乙醇为碳源时印染废水处理效果, 结果表明与以葡萄糖为碳源相比, 以乳酸和葡萄糖作为碳源时色度去除率提高. Cirik等处理含有Cr的印染废水时也发现, 乙醇作为碳源时色度去除率比葡萄糖作为碳源时高.因此碳源种类影响偶氮染料降解的效果.

  由表 2中RR2降解速率可知在本研究中, 25℃条件下, COD浓度由200 mg·L-1提高至400 mg·L-1和800 mg·L-1, RR2降解速率分别提高了88.9%和208.9%.在35℃条件下, COD浓度由200 mg·L-1提高至400 mg·L-1和800 mg·L-1, RR2降解速率分别提高了37.6%和64.4%. Rasool等处理含有偶氮染料直接红80的废水, 发现分别将碳源乳酸盐、葡萄糖和乙醇COD浓度从3000 mg·L-1降至500 mg·L-1时, 色度去除率从98.23%降至78.46%、63.37%和69.10%, 指出高COD浓度能够提供充足电子, 有利于偶氮染料降解. Cui等也发现降解染料酸性橙7, 当乙酸盐和葡萄糖为碳源时电子供体不足会导致脱色率降低.因此当COD浓度提高时, 电子供体数量充足, 偶氮染料降解速率明显高于电子供体不足条件.

  当COD浓度分别为200、400和800 mg·L-1时, 温度由25℃提高到35℃, RR2降解速率分别提高了231.1%、141.2%和76.25%, 高温下染料RR2降解速率提高的比例远高于COD浓度增加时降解速率提高的比例, 说明COD浓度对RR2降解速率的影响没有温度的影响明显.因此, 维持一定温度是强化偶氮染料RR2降解的关键因素之一.

  2.4 染料及其中间产物对硝化活性的影响

  图 4(a)显示染料RR2浓度在0~64 mg·L-1范围内, NO3--N生成速率基本一致, 且随染料浓度增加, NO3--N生成速率没有变化, 说明染料RR2对硝化过程没有影响, 在0~64 mg·L-1浓度范围内不影响硝化菌的活性. Sarvajith等[30]的研究发现相较于好氧条件, 微氧(DO<0.5 mg·L-1)条件下利用颗粒污泥处理含有活性黄15的废水时, 可以有效提高NH4+-N去除率, 且在8 h内出现NO2--N积累.本研究中染料RR2对氮去除率没有影响, 可能是由于试验过程中DO为7 mg·L-1, 因此RR2对硝化过程影响不大.

  图 4

图 4 染料和苯胺抑制硝化试验

   由图 4(b)可知, 苯胺浓度从0 mg·L-1增加到7.5 mg·L-1时, NO3--N生成速率减小, 说明苯胺对硝化过程有抑制作用. Shabbir等的研究表明当进水苯胺浓度高于250 mg·L-1时, 亚硝酸盐氮氧化菌(NOB)活性被完全抑制且不能恢复; 当初始苯胺浓度为100 mg·L-1时, 硝化菌活性会被抑制, 河南化工废水处理,但将苯胺浓度降至4 mg·L-1以下时, 硝化菌活性可以恢复.

  根据反应速率计算结果(表 3), 当苯胺浓度从0 mg·L-1增加到6 mg·L-1时, 氨氮氧化速率从1.38 mg·(L·h)-1减小到0.53 mg·(L·h)-1, NO3--N生成速率和氨氮氧化速率趋势一致, 且没有出现NO2--N积累, 说明本试验中苯胺主要对氨氮氧化菌(AOB)活性有抑制作用, 而对NOB活性没有抑制作用.当苯胺浓度增加到7.5 mg·L-1时, 氨氮氧化速率没有进一步降低, 说明苯胺浓度超过6 mg·L-1时, 硝化反应被抑制到最低反应速率, 为0.53 mg·(L·h)-1左右.该结果与长期运行过程中NOB活性被抑制不一致, 可能是由于试验接种污泥为AO反应器长期驯化污泥, NOB活性较低, 因此加入低浓度苯胺后, AOB首先出现了明显的抑制作用.试验中的反应时间仅为2 h, 反应时间较短, 因此没有出现NOB抑制作用. Khin等的研究中也发现周期试验中, 反应8 h左右后抑制NOB活性, 且进水苯胺浓度超过250 mg·L-1后NOB活性不能恢复.

  表 3 苯胺抑制硝化试验反应速率

   3 结论

  (1) 水解酸化/AO工艺处理含有RR2的印染废水时, 可以有效去除色度、COD和NH4+-N, 去除率分别为71.0%、92.2%和83.5%.

  (2) 水解酸化反应器中主要偶氮染料降解菌为Desulfovibrio, AO反应器中硝化菌主要为Nitrospira, 反硝化菌为Thauera和Dechloromonas.

  (3) 水解酸化过程中COD浓度为400 mg·L-1时,河南化工废水处理, 温度由25℃提高至35℃, 色度去除率提高141.2%;温度为25℃时, COD浓度从200 mg·L-1提高至800 mg·L-1, 色度去除率提高208.9%.

  (4) AO反应器中苯胺浓度为1 mg·L-1时, 出现NO2--N积累, 亚硝化率为73.8%.染料RR2对硝化过程没有抑制作用, 苯胺对硝化过程有抑制作用.苯胺浓度超过6 mg·L-1时氨氮氧化速率达到最低值0.53 mg·(L·h)-1.


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