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纳米铜膜高效快速催化还原染料废水脱色(2)

返回列表发布人:tianrenhn   发布时间:2018-10-22  11:08:52

图3 脱色过程中8种目标污染物的紫外吸取光谱图

  为了进一步量化催化还原反应的速率,河南化工废水处理,本论文使用一级动力学方程来模拟各染料的脱色过程,一级动力学方程如下:

  ln(c/c 0 )=ln(A/A 0 )=?kt ln(c/c0)=ln(A/A0)=?kt

  式中:c为染料在t时的浓度;c0为时间为0时染料的浓度;A为染料在t时的吸光值;A0为时间为0时染料的吸光值;k为反应速率常数,min-1;t为反应时间,min。

  从图 4中也可以看出各种染料脱色过程中的反应速率常数中甲基蓝的最大,达到了45.99 min-1,其次是亚甲基蓝,k值为21.98 min-1,然后依次是结晶紫、刚果红、金橙Ⅱ、碱性嫩黄素、甲基橙和罗丹明B。

 

 图4 时间对8种污染物ln(c/c0)的影响

  这说明制备的纳米铜膜对以上8种染料都具有很明显的脱色效果,河南化工废水处理,而且明显加快了染料的脱色速度,进一步拓宽了铜膜的应用范围。

  为了证明是铜膜在起作用,本研究以罗丹明B为例,设置不同体系下罗丹明B的脱色效果,如图 5所示。在对比实验中,当向20 μmol·L-1的罗丹明B反应液中只加NaBH4时,罗丹明B经过1 h的还原脱色程度只能达到58%;而当反应液中不加入NaBH4,只放入铜膜时,此时反应中没有还原剂,体系内不发生还原反应,罗丹明B的浓度几乎不发生变化;当相还原体系加入尺寸为4 cm×6 cm的铜片后,罗丹明B经过1 h的反应只能除去34%;加入洁净的铜丝后的效果与加入铜片后的脱色效果相似,1 h后罗丹明B的脱色效率为37%;而使用铜膜的催化还原体系只需12 min就可以除去98%的罗丹明B,这说明在整个染料的脱色实验中是本研究制备的铜膜在起作用,而且催化效率很高。

  图5 不同体系下罗丹明B溶液的降解效果图

  不同体系下罗丹明B溶液的ln(c/c0)随时间变化情况如图 6所示,河南化工废水处理,可以看出在不加入催化剂和加入纳米铜膜进行催化的条件下,罗丹明B的褪色效率差别极大,不加入催化剂只用NaBH4还原的反应速率常数为0.013 7 min-1,只加催化剂不加NaBH4的反应速率常数仅为6.64×10-4 min-1,而与纳米铜膜进行对照实验的加入铜片和铜丝的反应速率常数分别为7.13×10-3 min-1和6.31×10-3 min-1,使用纳米铜膜做催化剂的反应常数为0.257 min-1,明显高于其他体系。经纳米铜膜的催化还原后,罗丹明B溶液的色度褪去明显,有利于染料废水的后续处理。

  图6 时间对不同体系罗丹明B溶液ln(c/c0)的影响

  稳定性和循环性是衡量一种催化剂催化性能的重要指标。在本研究中,以罗丹明B为例,在每一次催化还原实验后取出铜膜,用无水乙醇和超纯水进行清洗,并用到下一次循环中,如图 7所示,催化剂反复利用16窗拿拍崴谷擞槔滞倔,罗丹明B的脱色效率仍然在98%以上,说明制备的铜膜结构稳定,可循环性好,实际应用价值高。

  

图7 催化剂循环利用效率

  2.3 铜膜催化染料脱色的机理

  在NaBH4做还原剂的情况下,利用铜膜催化还原以上几种染料和污染物的机理可以这样说明:根据Langmuir-Hinshelwood模型,开始时溶液中的BH4-与染料分子被吸附在铜膜表面,BH4-向纳米铜提供电子,在纳米铜粒子周围形成一层带负电的电子层[12],随后,纳米铜粒子将这些电子转移到污染物分子上,用于引发在铜膜表面发生的还原反应[13];而且在此反应体系中,NaBH4还会生成活性氢,河南化工废水处理,直接对目标污染物进行还原[14-15]。

  通过实验现象可以发现甲基蓝的脱色速度是最快的,造成这个现象的主要原因是纳米铜膜对这几种染料的吸附能力不同,由表 1可以看出棉布对每种染料均有吸附,但吸附效果较铜膜的吸附效果来说相对较弱,说明吸附作用主要来自于铜膜对染料的吸附作用。其中铜膜对甲基蓝的吸附效果最佳,吸附率达到10.17%,也是由于甲基蓝分子对铜膜表面的高吸附度显著增强电子转移效率和与活性氢的接触机会,所以甲基蓝的脱色速度是最快的。其次将铜膜吸附染料的吸附率结果与染料脱色过程的反应速率常数进行线性拟合,见图 8,其线性关系明显,R2=0.925 2,说明铜膜表面对染料的吸附情况决定了脱色反应的快慢。

表1 8种染料脱色的反应速率常数和在纳米铜膜及棉布表面吸附率

  图8 铜膜吸附率与反应动力学常数之间的关系

  3 结语

  以Cu(CH3COO)2·H2O为铜源前驱物,水合肼为还原剂,河南化工废水处理,通过浸渍的方法在棉布上负载纳米铜,成功制备了纳米铜膜。这种纳米铜膜具有良好的导电性,能够快速传导电子,加快还原反应的进程。采用制备的纳米铜膜催化NaBH4,可快速褪色甲基蓝、亚甲基蓝、结晶紫、刚果红、金橙Ⅱ、碱性嫩黄素、甲基橙和罗丹明B等8种染料。分别在5 s、10 s、30 s、1.5 min、5 min、8 min、10 min和12 min完全褪色,表现出良好的催化效果。而且具有制备方法简单、催化条件温和、反应快速高效和循环性能好等优点,达到了高效、节能、环保的目的,在污染控制方面具有潜在的应用价值。(来源:环境工程学报 编辑:曹金)


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