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人工注气和生物产气条件下DNAPL在孔隙介质中运移研究(1)

返回列表发布人:tianrenhn   发布时间:2018-10-11  10:26:50

1 引言(Introduction)

  地下水中非水相液体(Non-aqueous Phase Liquids,NAPLs)的污染和治理问题是国内外研究热点(韩占涛等,2013;陈余道等,2004;刘汉乐等,2014;李卉等,2015;赵勇胜等,2015).重非水相液体(Dense Non-Aqueous Phase Liquids,DNAPLs)密度比水大,河南污水站运营,常见的DNAPL包括三氯乙烯(Trichloroethylene,TCE)、四氯乙烯(Perchloroethylene,PCE)等氯代烃,在世界各地地下水中被频繁检出(National Research Council, 1994; Harwell et al., 1999; Vogan et al., 1999; 马长文等,2007).由于低水溶性、弱迁移性、难降解性并能穿透含水层而滞留在含水层底部,形成长期的污染源,其迁移和修复比一般的污染物甚至是LNAPLs(Light Non-Aqueous Phase Liquids)更加复杂.

  地下水曝气技术(Air Sparging, AS)被认为是去除饱和土壤和地下水中可挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds, VOCs)的最有效方法(Rabideau and Blayden, 2003; Lesson et al., 2005).它是一项将空气注入到含水层饱和区中通过空气流的吹脱作用去除VOCs并增强微生物降解效果的创新性原位修复技术(Kim and Annable, 2006),具有低成本、高效率和原位操作的突出优势.国内外众多专家和学者的实验和应用研究表明AS技术对于地下水NAPLs污染物的去除效果非常明显,已成为地下水NAPLs修复技术的首选.

  生物修复技术治理地下有机污染不仅费用低而且效果好,河南污水站运营,没有或很少有二次污染.大量原位生物修复的研究工作证明,在微生物降解污染物的过程中会产生难溶于水的气体,比如厌氧菌中的产甲烷菌在修复氯代烃所产生的甲烷气体(Strack et al., 2005; Ye et al., 2009),反硝化菌在生物脱氮时产生的氮气(Soares, 1989, 1991; Soares, 2000)等.采用地下水曝气技术或生物修复方法修复土壤和地下水中DNAPL污染时,会使含水层介质中出现大量人工注入的或生物作用产生的气体.这些气体的存在变化了原来的饱水地下水系统,形成了更加复杂的多相流地下水系统,气体的存在必然对DNAPL在新的复杂多相流系统中的运移产生影响.

  相关学者通过建立二维砂箱来定性或定量研究NAPL在非饱和区域的运移行为(Pantazidou and Sitar, 1993; Van Geel and Sykes, 1994; Illangasekare et al., 1995; Oostrom et al., 2003).其中光透法作为一种无损,非侵入的监测方法被广泛用于二维砂箱的室内监测(Tidwell and Glass, 1994; Niemet and Selker, 2001; O'Carroll and Sleep, 2007; Mumford et al., 2009; Ye et al., 2009).CCD相机的应用更是极大地提高了监测时间的即时性和空间的高密度性,其中时间分辨率可达到1 s,空间分辨率小于1 mm2.基于以上研究基础和科知识题,采用光透法电荷耦合装置(Charge Coupled Device, CCD)监测技术,通过室内二维砂箱试验,选择TCE为目标污染物,以饱水条件下DNAPL的运移作为对照,研究人工注气和生物产气条件下DNAPL在孔隙介质中的运移,探讨气体存在对于DNAPL运移的影响,这一研究对于DNAPL运移及修复研究尤其是修复策略制定有重要的参考意义.然而,国内外却未见相关研究报道.

  2 光透法原理(The theory of light transmission method)

  光透法原理主要基于比尔-朗伯定律,又称比尔定律、布格-朗伯-比尔定律,是光吸取的基本定律,适用于所有的吸光物质,包括气体、固体、液体、分子、原子和离子.当光照射于某一吸取介质的表面,在通过一定厚度的介质后,由于介质吸取了一部分光能,透射光的强度减弱,吸取介质的浓度愈大,介质的厚度愈大,则光强度的减弱愈显著.比尔-朗伯定律可表达为:

(1)

  式中,I是指穿过介质i后的光强,I0是入射光源的光强,μi是介质i的吸取系数,li是介质i的厚度.其中C是一个光学几何参数,与发光点和观察点的位置有关,对于准直光源或是光源(灯箱)和介质(砂箱)到接收器(CCD相机)的距离大致相同时,河南污水站运营,C可以作为一个常量忽略不计(Niemet and Selker, 2001).在本实验中,CCD相机距砂箱的距离(1.8 m)远大于灯箱与砂箱间的距离(12.5 cm), 符合上述假定条件,故C在此处忽略不计.

  当光穿过一个多相系统时,结合菲涅耳定律(Fresnel's law),比尔-朗伯定律亦可表达为:

(2)

  式中,τj, k是指穿过相j及相k间界面的透射率,其它符号的意义与式(1)相同,此处不再赘述.根据菲涅耳定律,

(3)

  式中,nj,nk分别是指两个相邻相j,k的折射率.本实验中水、空气、染色前TCE及石英砂的折射率分别为1.33299、1.00027、1.4782(程能林,2002)和1.547(袁继祖,2007).染色后TCE的吸取系数不可忽略,透光性变弱,本试验中其透光性介于水和气体之间.根据比尔-朗伯定律、菲涅尔定律,结合本试验具体条件可知,对于具体某一像素点,介质完全饱水时的光强最大,完全饱气时的光强值最小,而充满染色后TCE或处于中间状态时的光强值则介于前二者之间.

  3 材料与方法(Materials and methods)3.1 实验装置

  在室内建立了透射光系统来监测DNAPL的运移形态,其中透射光监测系统主要包括3个部分:二维砂箱,灯箱和CCD相机.实验系统的示意图见图 1.实验装置的具体细节和参数可以参考Ye等(2009),杨靖等(2011),河南污水站运营,简单先容如下:二维砂箱尺寸为:55 cm宽×45 cm高×1.28 cm厚,由两块厚度为10 mm的钢化玻璃内夹一个厚度为12.8 mm的中心铝框组成,并利用两个铝质边框在外部进行固定,铝质边框的大小略大于玻璃.玻璃与中心框之间利用橡胶条和玻璃胶(GE Silicone Ⅱ)进行密封.砂箱具体示意图见图 2,孔14~16作为进水口,出水口(孔1~3)在实验过程中固定在略高于砂箱顶部的高度,孔17和26连接水压管测量砂箱内水压,其它孔作为取样口或注样口使用.灯箱作为砂箱的唯一光源,位于砂箱的一侧12.5 cm处,由六根平行的日光灯管(Panasonic,YZ18RR6500K)发光经过扩散板后保证光源的均匀性.CCD相机(AP2E,Apogee Instruments,Auburn,CA)连接到一台计算机并位于砂箱另一侧1.8 m处,置于与砂箱一体的木质暗箱内,用来接收透过砂箱的光照,并通过AppMaxim DL(Ottawa,ON)记录其光强值.孔隙介质为半透明石英砂(C190 Accusand,20/30 mesh,Unimin-Le Sueur,MN,USA),平均粒径为0.73 mm,颗粒均匀性指数为1.21,孔隙度约为0.338.采用分层填充的方式将石英砂湿装填入砂箱内,约2 cm为一层,每层间充分搅拌均匀后并压实.三氯乙烯(TCE)作为此次研究DNAPL代表污染物,实验中利用油红O(Oil Red O,购于Sigma企业)对TCE染色,染色浓度为100 mg·L-1.实验中统一使用相同染色浓度的TCE,因此染色后的TCE在下文中亦简称为TCE.实验过程中利用注射泵(LSP01-2A,保定兰格恒流泵有限企业)或蠕动泵(L/S便携式,Cole Parmer企业)将目标物质(空气或TCE)注入砂箱内.

  图 1

  图 1透射光系统示意图

  图 2

  图 2砂箱示意图 (数字'1'等代表孔号)

  3.2 二维砂箱试验3.2.1 饱水条件下DNAPL注入实验

  首先,在饱水的砂箱(C1)中进行TCE注入试验.在完全饱水砂箱中,河南污水站运营,通过孔8垂直插入的不锈钢注样针注入TCE,注入点位置位于砂箱顶部下部约7 cm处.通过蠕动泵向砂箱注入TCE,整个TCE注入过程持续34 min,0~5 min的注入速度为15 mL·min-1,6~34 min的注入速度为5 mL·min-1,TCE注入过程中只有出水口孔1处于打开状态.TCE注入完成后,关闭注入口和出水口,砂箱静置7 d.注入TCE前,利用CCD相机记录饱和砂箱(C1)饱水时光强值(I01-w).TCE注入过程中利用CCD相机实时监测砂箱的光强值(I1),在TCE注入过程中CCD相机的拍照间隔设为1 min,在砂箱静置过程中则设为1 h.

  3.2.2 人工注气条件下DNAPL注入实验

  其次,在砂箱(C2)中分别先后进行了人工注气和TCE注入试验.在完全饱水的砂箱中,通过孔9垂直插入不锈钢注样针,在砂箱顶部往下约27 cm处注入空气.为了不考虑气体的溶解,保证在气体的注入过程中气体不会溶解在水中,注气前利用经过充分曝气(空气,曝气时间达24 h以上)的水充分驱替(约5个砂箱体积)砂箱中的水.本实验中,采用了手动、注射泵和蠕动泵3种不同的注入方式,具体过程见表 1.气体注入结束后,称量排出水的体积为223.54 mL.注气过程完成后,砂箱静置24 h,箱内气体分布未发现有明显变化,气体分布达到稳定.在人工注气分布稳定的砂箱中,与饱水条件下类似,通过在孔8垂直插入不锈钢注样针,注入点位于砂箱顶部往下约7 cm处,利用蠕动泵以5 mL·min-1的速度往砂箱(C2)注入TCE,共计注入194.37 mL TCE,TCE注入完成后砂箱静置6 d.在整个注入及静置实验过程中,CCD相机实时监测砂箱内的光强变化.在人工注入气体(空气,购于南京五十五研究所)前,CCD相机记录砂箱(C2)饱水时的光强值(I02-w).在注入TCE前,CCD相机记录砂箱(C2)人工注气完成时的光强值(I02-g).TCE注入过程中利用CCD相机实时监测砂箱的光强值(I2),在TCE注入和砂箱静置过程中CCD相机的拍照间隔都设为3 min.

  

  3.2.3 生物产气条件下DNAPL注入实验

  最后,在砂箱(C3)内分别先后进行了生物产气和TCE注入试验.本试验中采用的微生物是KB-1(SiREM企业免费提供),是一种从三氯乙烯(TCE)甲醇污染场的土壤和地下水中提取的复合菌群,可用于降解所有的氯代乙烯,如四氯乙烯(PCE),三氯乙烯(TCE)等.通过底部孔21、22、23接种KB-1菌液250 mL,通过砂箱底部各孔注入150 mL的500 mg·L-1甲醇溶液/3 d.微生物生长约3个月后,砂箱内有明显的气体分布,累计共有263 mL的水排出砂箱.此时通过孔9不锈钢注样针,注入点位于砂箱顶部以下约5 cm处,以1.3 mL·min-1的速度注入TCE,持续122 min,注入结束后称量排出水的体积为173.38 mL,TCE注入结束后砂箱静置7 d.砂箱(C3)接种KB-1前,利用CCD相机记录砂箱(C3)饱水时的光强值(I03-w).在注入TCE前,CCD相机记录砂箱(C3)生物产气完成时的光强值(I03-g).TCE注入过程中利用CCD相机实时监测砂箱的光强值(I3),在TCE注入过程中CCD拍摄间隔设为1 min,在砂箱静置的过程中则设为1 h.

  4 结果与讨论(Results and discussions)4.1 系统误差分析

  由于透射光系统的稳定性和外界因素的干扰造成光强测量值的误差,所以选取参照区域(area of reference,AOR)进行系统误差分析.AOR选取标准为:实验过程中该区域砂箱内介质状态保持恒定,即光强信息理论上应保持不变,AOR位置见图 3.此外,对AOR不同时刻光强变化进行统计分析:选择饱水条件下的两个不同时刻,简称为饱水状态;选择TCE注入前和注入后两个时刻,简称为注入状态,用以研究TCE注入时AOR光强情况.AOR光强变化统计结果见表 2和图 4.据图 4知:对于饱水状态(饱水时两个不同时刻)的光强变化量统计,不同试验(饱水条件,河南污水站运营,人工注气和生物产气)系统误差分布特点为中间集中,两端较少,整体近似为正态分布;表 2中的统计参数却不相同且均值都不为零,甚至与零值偏差较大.说明了透射光监测系统的系统误差在不同时刻均服从正态分布(Bob et al., 2008, Tidwell and Glass, 1994, Niemet and Selker, 2001),但参数具有一定的随机性.对于试验1-饱水条件下,饱水状态和注入状态理论上AOR介质都是完全饱水的,但是统计参数却相差较大(均值分别为-2357和-244),说明透射光监测系统的系统误差与时间有关.相关研究亦表明:系统误差与实验过程中光源和CCD监测系统的开、关有关,同时灯光的输出强度与室温也相关(Niemet and Selker, 2001).

  图 3

  图 3不同条件下TCE注入完成后CCD图片 (a.饱水条件,b.人工注气和c.生物产气, 其中虚线框指AOR:区域大小为10 cm×30 cm,与上边界和左边界对齐;白线框指AOI:区域大小均为10 cm×10 cm,均距下边界2 cm,其中图a和b中距右边界25 cm,图c中距右边界20 cm)

  


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